Une percée dans l'électrooxydation du propylène

31 mai 2023

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par l'Université des sciences et technologies de Chine

Une équipe de recherche dirigée par le professeur Geng Zhigang de l'Université des sciences et technologies de Chine (USTC) a conçu un catalyseur moléculaire qui peut subir une interconversion dynamiquement réversible pour l'électrooxydation du propylène en 1,2-propylène glycol. Ce travail a été publié dans le Journal of the American Chemical Society.

Le 1,2-propylène glycol (PG) est un matériau chimique important. La production traditionnelle de PG comprend l'oxydation du propylène en oxyde de propylène et l'hydrolyse de l'oxyde de propylène en PG. Dans ce procédé, du chlore hautement polluant est utilisé comme oxydant et l'hydrolyse de l'oxyde de propylène nécessite une température élevée ou des conditions acides.

En revanche, l'électro-oxydation en une étape du propylène en 1,2-propanediol simplifie non seulement le processus de production, mais évite également l'utilisation de chlore gazeux en utilisant l'eau comme source d'oxygène, réduisant ainsi la pollution et les coûts énergétiques.

Dans l'électrooxydation du propylène en PG, la génération de *OH et le couplage de *OH et de propylène sont deux étapes clés. La forte adsorption du catalyseur sur *OH favorise la dissociation de H2O en *OH, tandis que la faible adsorption favorise le couplage de *OH et du propylène. Un tel processus entraîne une relation d'échelle de l'énergie de liaison de *OH sur les catalyseurs, limitant sévèrement les performances catalytiques pour l'électrooxydation du propylène.

Les chercheurs ont conçu un catalyseur moléculaire Ag pyrazole (AgPz) avec une structure d'interconversion dynamiquement réversible. En raison de la liaison hydrogène entre NH pyrrolique et *OH, AgPz avec une structure NH pyrrolique a une forte adsorption sur *OH, favorisant la dissociation de l'eau pour former *OH. La structure NH pyrrolique est sujette à la déprotonation, qui forme des lacunes H et conduit à la perte de liaisons hydrogène. AgPz avec des structures de lacunes H a une adsorption plus faible sur *OH, ce qui accélère à son tour le couplage de *OH et du propylène.

Par la suite, la lacune H se recombine avec l'hydrogène, reformant AgPz avec une structure NH pyrrolique. L'interconversion dynamique conduit à une énergie de liaison variable de *OH sur AgPz, ce qui rompt la relation d'échelle et augmente efficacement l'électrooxydation du propylène.

L'évaluation des performances a montré qu'à un potentiel de travail de 2,0 V par rapport à l'électrode Ag/AgCl, les taux de rendement de PG utilisant AgPz comme catalyseur ont atteint 288,9 mmol gcat-1 h-1, ce qui est plus d'un ordre de grandeur supérieur au taux le plus élevé précédent. .

Plus d'information: Jingwen Ke et al, Interconversion dynamiquement réversible des catalyseurs moléculaires pour une électrooxydation efficace du propylène en propylène glycol, Journal de l'American Chemical Society (2023). DOI : 10.1021/jacs.3c00660

Informations sur la revue :Journal de l'American Chemical Society

Fourni par l'Université des sciences et technologies de Chine