Augmentation rapide des émissions de dichlorométhane en provenance de Chine déduite des observations atmosphériques | Shijiazhuang Agile Peak Ventures Co., Ltd.

Nature Communications volume 12, Numéro d'article : 7279 (2021) Citer cet article

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Avec la mise en œuvre réussie du Protocole de Montréal relatif à des substances qui appauvrissent la couche d'ozone, l'abondance atmosphérique de substances appauvrissant la couche d'ozone continue de diminuer lentement et le trou d'ozone de l'Antarctique montre des signes de rétablissement. Cependant, les émissions croissantes de chlorocarbures anthropiques à courte durée de vie non réglementés compensent certains de ces gains. Ici, nous signalons une augmentation des émissions en provenance de Chine du chlorocarbure produit industriellement, le dichlorométhane (CH2Cl2). Les émissions sont passées de 231 (213–245) Gg an−1 en 2011 à 628 (599–658) Gg an−1 en 2019, avec une augmentation annuelle moyenne de 13 (12–15) %, principalement en provenance de l'est de la Chine. L'augmentation globale des émissions de CH2Cl2 de la Chine a la même ampleur que l'augmentation des émissions mondiales de 354 (281−427) Gg an−1 au cours de la même période. Si les émissions mondiales de CH2Cl2 restent aux niveaux de 2019, elles pourraient entraîner un retard de la récupération de l'ozone antarctique d'environ 5 ans par rapport à un scénario sans émissions de CH2Cl2.

Les émissions mondiales de substances appauvrissant la couche d'ozone (SAO) à longue durée de vie telles que les chlorofluorocarbures (CFC), les halons, les hydrochlorofluorocarbures (HCFC) et le tétrachlorure de carbone (CCl4), qui sont considérés comme les principaux contributeurs à l'appauvrissement de l'ozone stratosphérique, ont considérablement diminué en résultat des réglementations imposées par le Protocole de Montréal et ses amendements1. Cela a conduit à des réductions de l'abondance de brome et de chlore dans la stratosphère et au début du rétablissement du trou d'ozone antarctique2,3. Les incertitudes restantes concernant le rétablissement de la couche d'ozone mondiale proviennent en partie des substances halogénées à vie très courte (VSLS), définies comme des espèces dont la durée de vie dans l'atmosphère est inférieure à ~6 mois1. Auparavant, on pensait que les VSLS avaient une influence mineure sur les niveaux de chlore et de brome stratosphériques et ne sont donc pas réglementés par le Protocole de Montréal. Cependant, des études récentes ont révélé des contributions substantielles et croissantes des VSLS4,5,6,7,8,9,10 à l'appauvrissement de l'ozone stratosphérique, ce qui pourrait contrebalancer certains des avantages du Protocole de Montréal, en particulier lorsque les émissions proviennent de régions telles que l'Est et l'Asie du Sud, où de forts systèmes convectifs facilitent leur transport rapide dans la stratosphère4,8,11,12,13,14,15.

Le dichlorométhane (CH2Cl2), le VSLS contenant du chlore le plus abondant avec une durée de vie d'environ 6 mois16, représente environ 70 % de l'injection totale de gaz de source stratosphérique à partir de VSLS contenant du chlore1,7. Cette substance provient principalement de sources anthropiques, y compris son utilisation comme solvant émissif à des fins d'adhésif et de nettoyage, et comme matière première pour la production d'hydrofluorocarbures (HFC)17,18,19. Les mesures de la fraction molaire atmosphérique de CH2Cl2 montrent une augmentation rapide depuis les années 2000, où les valeurs moyennes mondiales annuelles ont été multipliées par deux, y compris une période de croissance particulièrement rapide en 2012-20131,20. Une étude de sensibilité du modèle de transport chimique mondial6 a estimé un retard substantiel dans la reconstitution de la couche d'ozone antarctique, jusqu'à environ 30 ans, si la croissance de la fraction molaire de CH2Cl2 se poursuivait au rythme observé entre 2004 et 2014. L'augmentation significative des émissions mondiales de CH2Cl2 , de 637 (600−673) Gg an−1 (1 sd incertitude) en 2006 à 1171 (1126−1216) Gg an−1 en 2017, a été attribuée à une augmentation des émissions industrielles en provenance d'Asie21. Comme les émissions de l'Asie de l'Est et du Sud peuvent être rapidement transportées vers la stratosphère par les systèmes convectifs, il est essentiel de quantifier les émissions de cette région pour aider à comprendre son impact croissant sur l'ozone stratosphérique. Cependant, il existe peu d'estimations dérivées des observations atmosphériques (descendantes) des émissions de CH2Cl2 en Asie, et aucune estimation couvrant plusieurs années.

Dans cette étude, nous déduisons une augmentation substantielle des émissions annuelles de CH2Cl2 de la Chine (définie comme la Chine continentale, à l'exclusion de Hong Kong et de Macao) en 2011-2019, en utilisant des mesures de neuf sites dans le pays et une approche de modélisation inverse. Cette série chronologique descendante s'accorde bien avec un inventaire ascendant compilé à l'aide de données de consommation et de production nouvellement disponibles. Nous constatons que l'augmentation des émissions de la Chine joue un rôle important dans la croissance des émissions mondiales, et ces augmentations ont le potentiel d'avoir un impact sur la récupération de la couche d'ozone stratosphérique.

Les fractions molaires de CH2Cl2 hémisphériques (Fig. 1) ont été estimées en assimilant les mesures atmosphériques de base de l'Advanced Global Atmospheric Gases Experiment (AGAGE)22 dans un modèle à 12 boîtes de transport atmosphérique et de chimie23,24 (voir Méthodes). Les moyennes annuelles des fractions molaires observées ont augmenté de manière continue entre 2011 et 2019 (inclus), avec une croissance plus importante observée dans l'hémisphère nord que dans l'hémisphère sud. Au cours de cette période, les taux de croissance annuels moyens ont été estimés à 2,29 (2,01–2,58) et 0,71 (0,65–0,78) ppt an-1 (incertitude de 68 %) pour les hémisphères nord et sud, respectivement. Le taux de croissance le plus élevé dans les deux hémisphères s'est produit en 2012-2013, avec un taux de croissance moyen mondial maximum de 4,43 (4,07-4,81) ppt an-1. Le gradient inter-hémisphérique important et croissant pour le CH2Cl2 indique une croissance continue des émissions de l'hémisphère nord, par rapport à celles de l'hémisphère sud. Les émissions mondiales dérivées du modèle à 12 boîtes et des données AGAGE (Fig. 2a) sont une mise à jour des émissions précédemment publiées jusqu'en 20161. Les émissions ont considérablement augmenté, passant de 683 (541 à 825) Gg an−1 (incertitude de 68 %) en 2011 à 1038 (826–1251) Gg an-1 en 2019, ce qui maintient la tendance observée avant 2016, mais avec un taux de croissance des émissions plus faible après 2017. Cette estimation montre une augmentation similaire aux émissions mondiales récemment publiées, calculées à l'aide de TOMCAT (un modèle) avec des données de mesure de la National Oceanic and Atmospheric Administration (NOAA) des États-Unis et de l'AGAGE (ajustées à l'échelle d'étalonnage de la NOAA)21, ou dérivées à l'aide d'un modèle à 12 boîtes avec des données de mesure de la NOAA seule1. Les différentes estimations des émissions mondiales concordent dans une plage d'incertitude de 1 sd, bien que les moyennes diffèrent d'environ 10 à 20 %, en partie en raison des différences d'échelles d'étalonnage entre la NOAA et l'AGAGE (~ 10 % dans la mesure du CH2Cl2) et des différences dans les emplacements des sites de mesure utilisés dans l'inversion1. La majeure partie de la croissance mondiale était auparavant attribuée à l'augmentation des émissions industrielles en provenance d'Asie21. Comme il a été démontré que la Chine est un contributeur majeur aux émissions d'halocarbures en Asie et que ses émissions de CH2Cl2 devraient augmenter à l'avenir17,25, nous nous concentrons sur les émissions de la Chine dans cette étude.

Les fractions molaires globales de CH2Cl2 (2011-2019) ont été déduites à l'aide du modèle AGAGE à 12 boîtes et des données de 5 sites de fond AGAGE (voir Méthodes). Le panneau supérieur montre les fractions molaires dans chaque hémisphère et leurs tendances (lignes pointillées). Le panneau inférieur montre le taux de croissance dans chaque hémisphère, avec une échelle de temps de lissage d'environ 1,4 ans67.

a Émissions mondiales dérivées de CH2Cl2 en 2011-2019 et incertitudes (ligne bleue et ombrée), et émissions de la Chine (descendante, basée sur l'inversion) et incertitudes (ligne rouge et ombrée). Les émissions mondiales dérivées à l'aide du modèle à 12 boîtes avec les données NOAA1 (ligne jaune) et par TOMCAT (un modèle 3D mondial) avec des données provenant de plusieurs sources21 (ligne noire), sont présentées dans le graphique à des fins de comparaison. Toutes les incertitudes sont l'intervalle de 68 %. b Comparaison des émissions descendantes de la Chine dérivées de cette étude (ligne rouge et ombrée) avec les séries chronologiques ascendantes précédentes (basées sur un inventaire)17 (chevauchement de la période 2011-2016, ligne noire) et d'autres estimations pour des années spécifiques4,29 ,68,69,70. Le résultat de Montzka et al.29 est les émissions régionales de CH2Cl2 pour l'Asie de l'Est. ISC signifie "méthode de corrélation interspécifique". Une nouvelle analyse ascendante pour 2013-2019 (ligne bleue et ombrage en b) est estimée à l'aide des données de consommation et de production nouvellement obtenues de CCAIA33 (données présentées dans la Fig. 4a supplémentaire). Les résultats ascendants pour les secteurs individuels sont présentés dans la Fig. 4b supplémentaire. Tous les résultats d'émissions estimés dans cette étude se trouvent dans le tableau supplémentaire 5.

Les émissions de CH2Cl2 en provenance de Chine ont été dérivées des fractions molaires atmosphériques observées sur neuf sites distants du réseau de surveillance de l'Administration météorologique chinoise (CMA) par une approche de modélisation inverse (voir Méthodes pour les informations sur le site, et voir Fig. 1 supplémentaire et Données supplémentaires 1 pour mole fractions). Les émissions présumées de CH2Cl2 de la Chine sont passées de 231 (213–245) Gg an−1 en 2011 à 628 (599–658) Gg an−1 en 2019, avec une augmentation globale de 173 (149–195) % (Fig. 2a). Le taux de croissance annuel moyen des émissions est de 13 (12–15) %. Il y a eu une augmentation rapide des émissions après 2012, passant de 272 (247–291) Gg an−1 en 2012 à 534 (477–574) Gg an−1 en 2015, coïncidant avec le plus grand taux de croissance mondial observé de la fraction molaire de CH2Cl2. Après 2015, les émissions ont continué d'augmenter dans l'ensemble, mais à un rythme beaucoup plus lent. Nos émissions modélisées se révèlent relativement insensibles à l'estimation des émissions a priori et à son incertitude utilisée dans le cadre d'inversion (Fig. 2 supplémentaire), et au nombre croissant de sites de mesure dans l'inversion tout au long de la période d'étude (Fig. 3 supplémentaire). ).

La Chine est un contributeur majeur aux émissions mondiales d'halocarbures25. En comparant nos estimations régionales et mondiales (Fig. 2a), nous constatons que la Chine représentait environ 30 à 35 % des émissions mondiales de CH2Cl2 en 2011-2012. Après 2012, les émissions de la Chine représentaient environ 50 à 60 % du total mondial. Les émissions déduites de CH2Cl2 de la Chine et les émissions mondiales déduites dans cette étude suivent des tendances similaires, et l'augmentation globale des émissions de CH2Cl2 de la Chine pendant la période d'inversion, 397 (363–430) Gg an−1 entre 2011–2019, a le même ampleur que l'augmentation mondiale totale, 354 (281−427) Gg an−1. Ces résultats suggèrent fortement que la Chine est la principale source d'augmentation des émissions mondiales au cours de cette période d'étude.

Il n'y a qu'une seule série chronologique existante pour les émissions de CH2Cl2 de la Chine dérivée de Feng et al.17, qui est une étude basée sur un inventaire. Entre 2011 et 2012, nos estimations descendantes (inversion) sont similaires à cette estimation ascendante (inventaire) (Fig. 2b). Cependant, après 2012, nos estimations descendantes ont augmenté beaucoup plus rapidement, entraînant un écart important au cours des années suivantes. Des écarts similaires entre les estimations descendantes et ascendantes ont été observés pour d'autres substances, telles que le CCl426, le trichlorofluorométhane (CFC-11)25,27,28,29,30 et certains HFC31,32, et peuvent s'expliquer en partie par des sources inconnues ou des données d'activité ou des facteurs d'émission inexacts. Nos résultats concordent bien avec l'estimation ascendante des émissions pour 2015 par Oram et al.4, qui ont utilisé la production déclarée de HCFC-22 (CHClF2) en Chine pour déduire la production de chloroforme (CHCl3) nécessaire pour cette quantité de HCFC-22. , puis a utilisé le rapport de production de CH2Cl2 sur CHCl3 pour estimer les émissions de CH2Cl2 en Chine. Les données de production dérivées de CH2Cl2 par Oram et al.4 sont beaucoup plus élevées que les valeurs de production utilisées par Feng et al.17. Une autre estimation indépendante29 basée sur les ratios de fraction molaire de CH2Cl2/HCFC-22 mesurés à l'observatoire NOAA Mauna Loa à Hawaï donne une émission régionale de CH2Cl2 en provenance d'Asie de l'Est de 440 Gg an-1 en 2016, ce qui est également cohérent avec nos résultats.

Pour concilier l'écart avec la série chronologique d'émissions ascendante de Feng et al.17, un nouvel inventaire ascendant des émissions a été estimé selon la méthode de Feng et al.17 (avec quelques modifications, voir Méthodes), en utilisant la production nouvellement obtenue. et les données de consommation pour 2013-2019 de la China Chlor-Alkali Industry Association (CCAIA)33. CCAIA est la seule association de l'industrie alcaline en Chine, et toutes les entreprises/fabricants de chlorométhanes en sont membres. Ces entreprises ont la responsabilité de partager leurs données de production avec l'association, en veillant à ce que l'ensemble de données soit représentatif de l'ensemble de l'industrie chinoise des chloro-alcalis. Ces estimations de production et de consommation nouvellement disponibles sont environ deux fois plus importantes que celles utilisées par Feng et al.17 (Fig. 4a supplémentaire). Par conséquent, nos nouvelles estimations ascendantes des émissions sont nettement plus importantes (résultats illustrés à la Fig. 2b, résultats sectoriels à la Fig. 4b supplémentaire). Les écarts entre les deux inventaires ascendants proviennent principalement du secteur des solvants émissifs, en raison de la différence des données de production et de consommation utilisées dans les deux études. Selon l'inventaire ascendant, le secteur des solvants représente plus de 90 % des émissions globales de CH2Cl2 de la Chine au cours de toutes les années et plus de 85 % de l'augmentation globale au cours de la période d'étude, ce qui indique que le secteur des solvants est la source dominante. pour les émissions de CH2Cl2 de la Chine. Nos nouvelles émissions ascendantes sont supérieures d'environ 10 à 20 % à nos estimations descendantes, ce qui peut être dû à l'hypothèse faite dans notre estimation ascendante selon laquelle toute la consommation, à l'exception de l'utilisation des matières premières pour le HFC-32 (CH2F2) et de l'utilisation dans la production pharmaceutique, était considérée comme 100 % émissive. Certains CH2Cl2 peuvent être utilisés dans la synthèse de produits chimiques fins, bien qu'ils soient affiliés au secteur des solvants émissifs dans notre analyse, ce qui entraînerait une émissivité globale plus faible. De plus, le CH2Cl2 utilisé comme agent gonflant pour les mousses de polyuréthane (PU), qui était inclus dans le secteur d'utilisation des solvants émissifs dans cette étude, peut ne pas toujours entraîner un rejet complet au moment de l'utilisation. Nos estimations ascendantes doivent donc être considérées comme une limite supérieure des émissions de CH2Cl2 de la Chine. De plus, il peut y avoir un décalage entre la production et la consommation, entraînant un retard des émissions, dont nous ne pouvons pas tenir compte ici.

La partie orientale de la Chine, y compris une partie de la plaine de Chine du Nord et la région du delta du fleuve Yangtze, s'avèrent être les principales régions sources de CH2Cl2 au cours de la période d'étude (Fig. 3). Ces régions contribuent également le plus à l'augmentation entre les périodes pré-2012 et post-2015 (Fig. 3c), en particulier la région du delta du Yangtsé, qui comprend les provinces très peuplées du Zhejiang, du Jiangsu, de Shanghai et de l'Anhui. Les émissions provinciales annuelles sont présentées dans les renseignements supplémentaires (données supplémentaires 2). Les émissions du Jiangsu et du Zhejiang sont parmi les plus élevées au cours de la période d'étude, contribuant ensemble à environ 20 à 30 % des émissions nationales totales, et ont également la plus forte augmentation entre les deux périodes, à 37 (30-44) Gg an-1 et 24 (18–30) Gg an−1, ou taux de 164 (104–200) % et 85 (53–109) %, respectivement. Comme 70 à 90 % des émissions mondiales de CH2Cl2 sont estimées provenir de sources anthropiques19,34, la découverte d'émissions élevées provenant de ces grands centres de population n'est pas surprenante. De même, d'importantes émissions proviennent du Shandong et du Hebei, régions hautement industrialisées situées dans la plaine de Chine du Nord, où des niveaux élevés d'halocarbures, dont le CH2Cl2, ont déjà été détectés dans l'atmosphère35. Le Shandong et le Hebei contribuent ensemble à environ 15 à 20 % des émissions totales nationales, avec une augmentation entre les deux périodes de 20 (14–25) Gg an−1 et 18 (14–21) Gg an−1, soit un taux de 82 ( 46–107) % et 65 (47–80) %, respectivement. Il y a une augmentation des émissions du bassin du Sichuan (situé approximativement à 103–108° E, 28–32° N) entre les deux périodes (Fig. 3c), bien que cela soit relativement incertain en raison du manque de mesures du bassin voisin. Site de Jiangjin (JGJ) avant 2017. La répartition spatiale des régions à fortes émissions ou à forte croissance sur la période est insensible à la répartition a priori des émissions utilisée dans l'inversion (Fig. 5 supplémentaire). La plupart des usines de chlorométhanes en Chine se trouvent dans la province du Shandong, le delta du fleuve Yangtze et le bassin du Sichuan (Fig. 3), ce qui est cohérent avec les régions clés qui présentent des émissions élevées et une augmentation des émissions dans cette étude. Des études antérieures36,37 ont signalé d'importantes émissions fugitives des usines de chlorométhanes.

a Émissions moyennes moyennes de CH2Cl2 en 2011-2012. b Les émissions moyennes moyennes de CH2Cl2 en 2015-2019. c La différence entre a et b. Les deux périodes sont divisées par l'augmentation rapide des émissions de la Chine qui s'est produite en 2012-2015. Les points noirs sur les figures représentent les sites de mesure actifs pendant cette période de temps ; les triangles roses sont les usines de chlorométhanes connues en Chine. La distribution spatiale pour chaque année est illustrée à la Fig. 8 supplémentaire. La différence entre la distribution spatiale de l'émission moyenne descendante et a priori est illustrée à la Fig. 9 supplémentaire.

Il existe des preuves solides que les VSLS contenant du Cl, en particulier CH2Cl2, contribuent de manière significative au chlore stratosphérique6,7 et donc à l'appauvrissement de l'ozone stratosphérique6,8,20. La contribution du Cl-VSLS au chlore stratosphérique total a augmenté jusqu'à 50 % au cours des dernières décennies1,7. Dans cette étude, une augmentation substantielle des fractions molaires et des émissions mondiales de CH2Cl2 a été observée sur la période 2011-2019, qui est actuellement dominée par la croissance des émissions de la Chine. Le taux de croissance moyen de la fraction molaire mondiale entre 2011 et 2019 est proche d'un scénario de « croissance élevée » utilisé dans une étude de modèle par Hossaini et al.6, qui a entraîné un retard de 17 à 30 ans dans la récupération de l'ozone antarctique, en supposant que les fractions molaires (ou les émissions) ont continué d'augmenter à ce rythme (voir le premier scénario dans Méthodes). Comme nous le montrons ici, un ralentissement de l'augmentation des émissions mondiales et des émissions de la Chine semble s'être produit au cours des dernières années de notre période d'étude, ce qui peut indiquer que des taux de croissance aussi extrêmes ne seront pas maintenus. Si, au lieu de continuer à augmenter, les émissions mondiales restent proches des niveaux de 2019 à l'avenir, le rétablissement de l'ozone stratosphérique antarctique aux niveaux de 1980 pourrait être retardé d'environ 5 ans par rapport au scénario sans émissions de CH2Cl2 de Hossaini et al.6 (voir le deuxième scénario dans Méthodes). Ces impacts sont comparables ou même supérieurs au retard de rétablissement de l'ozone antarctique causé par la récente augmentation inattendue des émissions de CFC-1138 ou l'augmentation récemment identifiée des émissions de CHCl339. Il convient de souligner que nos estimations sont basées sur les résultats d'une étude de sensibilité6, où le délai de rétablissement de l'ozone antarctique a été calculé en référence à un scénario sans émissions de CH2Cl2. Une quantification plus précise des impacts des seules émissions de la Chine, ou de l'impact de l'augmentation des émissions entre 2011 et 2019, nécessiterait une étude de modèle dédiée, ce qui dépasse le cadre de ce travail.

Les principales régions d'émissions de CH2Cl2 en Chine et leur augmentation au cours de la période d'étude sont très cohérentes avec les emplacements des régions économiquement développées et industrialisées, confirmant une source anthropique importante d'émissions en Chine. Cette constatation est étayée par l'inventaire ascendant de cette étude, où l'utilisation de solvants émissifs de CH2Cl2, comme la peinture ou l'utilisation d'adhésifs, représente la plupart des émissions et leur augmentation. Les principales régions sont également cohérentes avec les emplacements des usines de chlorométhanes connues (illustrées à la Fig. 3). Notamment, des émissions substantielles de deux autres chlorométhanes, CHCl339 et CCl427,40, ont été récemment signalées dans ces mêmes régions. Le moment de l'augmentation des émissions de CHCl3 et de CCl4 est également similaire à l'augmentation de CH2Cl2 constatée dans cette étude, bien que les émissions de CCl4 aient diminué en 2017, contrairement aux émissions de CH2Cl2. Ces corrélations suggèrent un lien commun entre les émissions de CH2Cl2 et l'industrie plus large des chlorométhanes en Chine. Étant donné que CH2Cl2, CHCl3 et CCl4 sont produits simultanément dans un rapport compris entre 40:60 et 60:40 pour CH2Cl2/CHCl3 (avec CCl4 produit comme sous-produit inévitable à ~4 %41), une augmentation de la production d'un conduit inévitablement à une augmentation de la production pour tous les chlorométhanes. L'augmentation de la production générale de chlorométhanes, qui pourrait être tirée par la croissance économique en Chine, devrait donc entraîner une augmentation des émissions de CH2Cl2. Cela explique la forte corrélation entre les émissions de chlorométhanes, le produit intérieur brut et la production croissante de chlorométhanes en Chine (Fig. 6 supplémentaire).

Il y a des indications que les émissions pourraient ne pas continuer à augmenter aussi rapidement dans un proche avenir. La production totale de chlorométhanes en Chine a diminué entre 2018 et 2019 en raison de l'offre excédentaire actuelle et des faibles marges bénéficiaires au sein de l'industrie33. Les émissions de CH2Cl2 en provenance de Chine sont dominées par l'utilisation de solvants émissifs et le secteur des mousses PU, suivis par l'utilisation pharmaceutique, les fuites de production et l'utilisation de matières premières (Fig. 4b supplémentaire, voir également Feng et al.17). L'utilisation du CH2Cl2 est limitée dans plusieurs secteurs par des réglementations nationales récemment publiées en Chine, comme dans les industries pharmaceutiques42, de la peinture43 et des adhésifs44, dans le cadre des mesures de contrôle des composés organiques volatils (COV), qui sont similaires aux réglementations en vigueur aux États-Unis45. . et Europe46. Cependant, la réglementation actuelle en Chine impose uniquement des restrictions sur les concentrations de CH2Cl2 dans les produits de consommation ou les taux de rejet des processus industriels, et aucune limite sur la production ou la consommation globale. Il existe des substituts émergents pour le CH2Cl2 dans de nombreux secteurs afin de se conformer à ces réglementations, en grande partie pour éviter la toxicité du CH2Cl2, y compris les esters dans les adhésifs, et les diluants de méthylbenzène (toluène) et les nettoyants à base d'eau dans les utilisations de solvants émissifs33. Par conséquent, la demande future de CH2Cl2 dans ces secteurs est susceptible de diminuer. En revanche, l'utilisation de CH2Cl2 comme matière première pour la production de HFC-32 devrait augmenter dans les années à venir, en raison de la demande croissante de réfrigérants à faible GWP, à durée de vie relativement courte et n'appauvrissant pas la couche d'ozone. Une forte corrélation entre les niveaux accrus de HFC-32 et de CH2Cl2 en Inde18 a été considérée comme une indication des émissions de CH2Cl2 provenant des activités liées à la production de HFC-32.

Avec la baisse des émissions de CH2Cl2 en Europe et en Amérique du Nord21, les émissions des pays en développement auront un impact croissant sur les émissions mondiales de CH2Cl2. En plus de la croissance des émissions de la Chine, une augmentation potentielle des émissions de CH2Cl2 de l'Inde a été identifiée, sur la base d'estimations d'émissions de 20,3 Gg an−1 en 200847 et 96,5 Gg an−1 en 201618. L'ampleur de cette augmentation est relativement incertain en raison des différences méthodologiques entre les deux études, et il est faible par rapport à l'augmentation déduite de la Chine. Cependant, étant donné que notre étude indique que la croissance des émissions de la Chine est cohérente avec l'augmentation mondiale coïncidente, il est possible que toute croissance des émissions de l'Inde ait compensé une baisse de l'Amérique du Nord et de l'Europe. En utilisant nos émissions estimées pour la Chine et les estimations pour l'Inde en 201618, elles représentaient ensemble environ 60 % des émissions asiatiques totales estimées par Claxton et al.21. Les ~40 % restants proviennent probablement d'une combinaison d'émissions terrestres et océaniques, bien que la répartition exacte des émissions soit très incertaine en raison des différences de méthodologie et d'étalonnage des mesures utilisées dans les différentes études. Les émissions d'Asie de l'Est et du Sud ont le potentiel d'entrer dans la stratosphère plus rapidement que les émissions d'autres parties du monde en raison de la circulation de la mousson asiatique4,8,11,12,13,14,15, et constituent donc une plus grande menace pour la stratosphère. l'ozone que les émissions similaires d'autres régions. Étant donné que les fractions molaires atmosphériques et les émissions de nombreuses substances appauvrissant la couche d'ozone à longue durée de vie ont considérablement diminué à la suite du Protocole de Montréal, l'impact du CH2Cl2 non réglementé sur la couche d'ozone, qui, selon cette étude, retarderait le rétablissement de l'ozone antarctique de 5 –30 ans selon différents scénarios futurs, revêt une importance croissante. Si les émissions continuent d'augmenter, le CH2Cl2 pourrait rivaliser avec celui des SAO contrôlées (par exemple, les CFC et les HCFC) dans les décennies à venir6,36. Ainsi, une surveillance continue ou élargie du CH2Cl2 et d'autres VSLS, en particulier en Asie de l'Est et du Sud, sera nécessaire pour déterminer leur contribution évolutive à l'appauvrissement de la couche d'ozone mondiale.

Des observations de la fraction molaire atmosphérique ont été effectuées dans neuf stations situées autour de la Chine, qui sont exploitées par l'Administration météorologique chinoise (CMA). Les sites comprennent Akedala (AKD) dans la province du Xinjiang, au nord-ouest de la Chine, Lin'an (LAN) dans la région du delta du fleuve Yangtze, à l'est de la Chine, Jiangjin (JGJ) dans le bassin du Sichuan, au sud-ouest de la Chine, Shangri-La (XGL) sur le Yunnan -Plateau de Guizhou, sud-ouest de la Chine, Jinsha (JSA) dans le centre de la Chine, Longfengshan (LFS) dans la plaine du nord-est de la Chine, Mt. Waliguan (WLG) sur le plateau Qinghai-Tibet, nord-ouest de la Chine, Xinfeng (XFG) dans le delta de la rivière des Perles région, Chine du Sud et Shangdianzi (SDZ) sur la plaine de Chine du Nord. Les informations sur les stations sont résumées dans le tableau supplémentaire 1. Des descriptions détaillées pour LAN, LFS, WLG, SDZ, XGL et JGJ peuvent être trouvées dans des études précédentes48,49. Tous les sites, à l'exception de JGJ et LAN, sont à plus de 20 km des zones industrielles les plus proches et situés en hauteur afin de prélever un échantillon d'air de fond bien mélangé, tandis que JGJ et LAN sont situés à environ 10 km de leur zone industrielle la plus proche.

La procédure d'échantillonnage et d'analyse a déjà été décrite48,49 et est brièvement résumée ici. Des échantillons hebdomadaires d'air en flacon ont été prélevés à AKD, LFS, JSA, SDZ, WLG, XFG et XGL, et des échantillons quotidiens à JGJ. Pour LAN, des échantillons d'air ont été prélevés chaque semaine avant décembre 2018 et quotidiennement par la suite. L'air ambiant a été pompé à travers un tube d'échantillonnage de 10 mm de diamètre extérieur (Synflex-1300, Eaton, États-Unis) dans des bidons en acier inoxydable de 3 L (X23-2N, LabCommerce, Inc., États-Unis) depuis le sommet des tours de chaque site d'échantillonnage en utilisant une pompe à membrane (KNF-86, KNF Neuberger, Allemagne), puis envoyé au laboratoire CMA à Pékin. Les fractions molaires d'air sec d'une large gamme de gaz traces, y compris CH2Cl2, ont ensuite été mesurées dans chaque échantillon d'air. En plus de l'échantillonnage en station ci-dessus, des mesures in situ ont été effectuées toutes les 2 h à SDZ avant août 2012 et après décembre 2015, dans le cadre du réseau AGAGE22. La procédure d'échantillonnage pour les mesures in situ est la même que pour l'échantillonnage de l'air du ballon mentionné ci-dessus, sauf que l'air a été pompé directement d'une tour voisine dans le système d'analyse. L'écart de 3 ans dans les données in situ du SDZ était dû à un dysfonctionnement du système. Toutes les analyses à l'air du ballon et in situ ont été effectuées à l'aide d'un système de chromatographie en phase gazeuse « Medusa » avec détecteur de spectrométrie de masse (Agilent 6890/5975B, États-Unis)50,51. Chaque échantillon d'air ambiant de 2 L a été encadré par des analyses d'un gaz de référence (l'étalon de travail) pour tenir compte de la dérive instrumentale à court terme. Toutes les mesures de CH2Cl2 ont été rapportées par rapport à l'échelle d'étalonnage SIO-14 (Scripps Institution of Oceanography)22. La répétabilité des mesures de CH2Cl2 est estimée à 0,8 et 2 % pour les mesures in situ et en flacon, respectivement. Les mesures in situ de SDZ ont été moyennées toutes les 24 h pour réduire la corrélation entre les mesures in situ et le coût de calcul dans l'inversion. En conséquence, un total de 4661 mesures ont été utilisées dans l'inversion, après rééchantillonnage.

Les mesures effectuées sur ces sites sont sensibles aux émissions de surface de la majeure partie de la Chine (Fig. 7 supplémentaire), ce qui permet de dériver les émissions nationales totales de la Chine à l'aide de la modélisation inverse. La sensibilité moyenne des sites de chaque année n'a pas beaucoup changé tout au long de la période, même si plusieurs nouveaux sites de mesure ont été établis et incorporés après 2017. L'inversion régionale a été répétée en utilisant uniquement les observations des cinq sites qui étaient opérationnels tout au long de la période d'étude pour montrent que les émissions régionales dérivées sont relativement insensibles au nombre de sites de mesure dans l'inversion (Fig. 3 supplémentaire).

En exploitant la relation linéaire entre les émissions et les fractions molaires observées, le modèle direct peut être exprimé comme suit :

où y est un vecteur contenant les observations ; x décrit une mise à l'échelle d'une estimation a priori ; H est la matrice de sensibilité correspondante, représentant les sensibilités des observations atmosphériques aux émissions de surface dans le domaine régional et aux conditions aux limites au bord du domaine à ce moment d'observation ; e représente la composante d'erreur aléatoire.

Dans cette étude, les sensibilités ont été estimées par des trajectoires en arrière sur 30 jours issues du modèle NAME (Numerical Atmospheric-dispersion Modeling Environment)52 du Met Office britannique. NAME est un modèle lagrangien de dispersion des particules qui simule l'advection et la diffusion turbulente de particules hypothétiques dans l'atmosphère. Les champs météorologiques utilisés pour piloter le modèle ont été obtenus à partir du UK Met office Unified Model53, avec une résolution spatiale croissante tout au long de la période d'étude de 0,352° à 0,141° de longitude et de 0,234° à 0,094° de latitude, et une résolution temporelle constante de 3 h . Le domaine de calcul dans l'étude a été choisi pour être délimité à 5° S et 74° N et 55° E et 192° E, ce qui est suffisamment grand pour simuler le transport de particules en Chine. Sur chaque site, les particules ont été libérées à un rythme de 20 000 particules heure−1 depuis l'entrée d'échantillonnage dans une plage verticale de ± 10 m, puis transportées dans le temps pendant 30 jours (ou, jusqu'à ce que les particules quittent le domaine, ce qui était le cas pour la grande majorité des particules). Toutes les particules ont été considérées comme inertes pendant la durée d'une simulation donnée. Bien que la durée de vie du CH2Cl2 permette une certaine perte chimique au cours d'une simulation de 30 jours, des travaux antérieurs39 ont montré que l'inclusion d'un schéma de perte chimique pour les gaz avec des durées de vie d'environ 5 à 6 mois ne modifiait pas significativement les résultats inverses (<1 %, qui est considérablement plus faible que les autres incertitudes estimées dans le système). On a supposé que les particules interagissaient avec les émissions de surface lorsqu'elles se trouvaient dans les 40 m les plus bas de l'atmosphère54.

Les estimations initiales des émissions totales a priori pour la Chine et pour l'ensemble du domaine ont été adaptées à partir d'une analyse d'inventaire ascendante des émissions de CH2Cl2 en Chine17 et d'une estimation descendante des émissions mondiales de CH2Cl221 (qui n'utilisait aucune des données de notre étude), respectivement. Les valeurs sont répertoriées dans le tableau supplémentaire 2. Les valeurs à l'intérieur et à l'extérieur de la Chine (définies comme les valeurs de l'ensemble du domaine moins les valeurs de la Chine) ont été réparties sur la grille sous-jacente à l'intérieur et à l'extérieur de la Chine indépendamment les unes des autres en fonction de la densité de la lumière nocturne. données extraites du NOAA DMSP-OLS (Defense Meteorological Program-Operational Line-Scan System, https://ngdc.noaa.gov/eog/data/web_data/v4composites/). Les veilleuses (c'est-à-dire l'éclairage anthropique observable depuis l'espace pendant l'obscurité) constituent une représentation approximative de la densité de population et d'industrialisation et sont donc supposées être une approximation raisonnable des émissions de CH2Cl255. La grille sous-jacente a été agrégée en 150 fonctions de base à l'aide d'un algorithme quadtree56, déterminé par la contribution a priori de chaque région à l'amélioration de la fraction molaire. Cet algorithme se traduit par des fonctions de base de résolution plus élevée dans les régions avec une plus grande contribution a priori à la fraction molaire de référence ci-dessus (c'est-à-dire celles qui sont proches des sites de mesure et/ou celles qui ont des émissions élevées). Les valeurs mensuelles des fractions molaires sur les quatre frontières du domaine ont été estimées par le modèle de transport atmosphérique TOMCAT57. Les fractions molaires a priori au bord du domaine ont été interpolées sur la résolution de sortie NAME en utilisant leur voisin le plus proche.

Une méthodologie d'inférence bayésienne hiérarchique a été utilisée dans cette étude pour estimer les émissions de CH2Cl2, comme le montre l'Eq. (2).

Dans l'équation, p(x, θ|y) est la probabilité a posteriori de x, qui contient les émissions et les conditions aux limites, et les hyperparamètres, θ, représentent l'erreur incertaine du modèle. Les données de mesure sont stockées dans le vecteur, y. p(y|x, θ) est la vraisemblance, qui suit une distribution gaussienne multivariée. La distribution a priori de x et θ est contenue dans p(x, θ). Des informations plus détaillées sur cette méthode peuvent être trouvées dans des études antérieures54,58.

Dans l'inversion, nous estimons les facteurs d'échelle indépendants pour x et les hyperparamètres θ pour chaque année. La distribution a priori de x, à la fois pour la mise à l'échelle des émissions a priori et des conditions aux limites, a été supposée suivre une distribution log-normale avec une moyenne et un écart type de 1, ce qui est assez peu informatif, tout en contraignant raisonnablement la mise à l'échelle à réaliste (un ordre de grandeur) émissions. Les émissions ont été supposées constantes au cours de chaque année et estimées en adaptant le facteur d'échelle lors de l'inversion. Pour les conditions aux limites, l'amplitude des fractions molaires de TOMCAT a été mise à l'échelle vers le haut et vers le bas dans l'inversion sur chaque limite (par exemple Lunt et al.54). Les incertitudes de mesure du modèle dans les estimations se composent de deux parties, les incertitudes de mesure connues, qui sont la répétabilité des mesures, et l'erreur du modèle, qui est inconnue et doit être estimée. Les erreurs inconnues du modèle ont été estimées comme hyperparamètre θ dans l'inversion, dont les distributions a priori suivaient une distribution uniforme et ont été estimées pour chaque site, avec leurs bornes fixées après une analyse préliminaire. À SDZ, les erreurs du modèle pour l'échantillonnage en flacons et la mesure in situ ont été estimées séparément dans l'inversion.

Pour résoudre les paramètres a posteriori, une méthode Markov Chain Monte-Carlo (MCMC) a été employée, suivant l'approche de Say et al.55. Chaque paramètre de sortie et hyperparamètre a été échantillonné à partir de chaînes de Markov de 2,5 × 105 étapes, qui ont été construites par un échantillonneur à deux étapes, en utilisant un échantillonneur No-U-Turn (NUTS)59 pour les émissions et les conditions aux limites, et un échantillonneur de tranches60 pour les hyperparamètres. Ce système a été mis en œuvre à l'aide du progiciel PyMC361. Les 50 000 premières étapes de la chaîne ont été supprimées en tant que «gravure» et 1,25 × 105 étapes ont été utilisées avant l'échantillonnage, puis supprimées, pour régler l'algorithme. Nous présentons nos résultats d'inversion annuels sous forme de valeurs moyennes et d'intervalles d'incertitude à 68 % correspondants (16 à 84 %, représentant 1 sd pour les incertitudes gaussiennes) dérivés des distributions a posteriori des émissions. Les observations améliorées au-dessus des valeurs de référence peuvent être bien reproduites par les émissions déduites dans cette étude (Fig. 1 supplémentaire).

Des inversions avec différentes amplitudes (0,5 à 2 fois l'estimation initiale a priori) ou des distributions spatiales (uniformément distribuées ou distribuées par la population) des émissions a priori ont été effectuées pour montrer que les résultats sont raisonnablement insensibles au choix des émissions a priori (Fig. 2 et Supplément Fig. 5). Les émissions ont également été estimées sans aucune information a priori, à l'exception d'une contrainte positive pour les émissions à des fins de comparaison (Fig. 2b supplémentaire).

De nouvelles estimations ascendantes ont été calculées à la suite d'une étude précédente17 avec quelques modifications. Les émissions de CH2Cl2 en Chine ont été supposées provenir de 5 secteurs, (a) les fuites de production ; (b) utilisation de matières premières ; (c) industrie pharmaceutique; (d) solvant émissif et (e) émissions de sous-produits. Les émissions ont été calculées par Eq. (3),

où Ei est l'émission de CH2Cl2 dans le secteur i, Ai est le niveau d'activité de CH2Cl2 dans ce secteur et EFi représente les facteurs d'émission correspondants. Les facteurs d'émission et les données sur le niveau d'activité utilisés dans cette étude sont fournis dans les tableaux supplémentaires 3 et 4. Les données de production et de consommation totales ont été obtenues auprès de CCAIA33. Pour le secteur (a), le niveau d'activité est la production totale de CH2Cl2 chaque année. Le niveau d'activité pour le secteur (b) est la consommation de CH2Cl2 utilisé comme matière première pour la production de HFC-32, dérivée de la production de HFC-32 chaque année. Le niveau d'activité pour l'industrie pharmaceutique, secteur (c), est la consommation de CH2Cl2 dans ce secteur, estimée par la consommation globale de chaque année, et le facteur d'émission a été estimé par le taux de récupération des solvants et de traitement des déchets dans l'industrie pharmaceutique . Toutes les autres utilisations finales ont été considérées comme émissives à 100 %, ce qui est appelé « solvant émissif », secteur (d), dans cette étude (l'utilisation comme agent gonflant pour la mousse de polyuréthane a été incluse dans ce secteur). Dans ces secteurs émissifs, on a supposé que le CH2Cl2 était complètement rejeté en deux ans (50 % chaque année). Cependant, pour 2013, les émissions du secteur des solvants ont été supposées égales à la consommation totale de solvants de cette année en raison du manque de données de l'année précédente. Dans cette étude, les émissions de sous-produits, secteur (e), comprennent les émissions provenant de la production et de la combustion du charbon et de la production de fer et d'acier. Le secteur des émissions de sous-produits n'apporte qu'une contribution mineure aux émissions globales17,62. Les émissions de sous-produits ont été calculées en multipliant les activités de chaque procédé par les facteurs d'émission correspondants.

Dans l'estimation ascendante de l'inventaire, nous avons supposé une distribution normale avec une incertitude de 5 % pour toutes les données statistiques sur l'activité utilisées dans cette étude. Une méthode de Monte-Carlo avec 100 000 échantillons a été utilisée pour calculer les émissions et les incertitudes ascendantes.

Les émissions mondiales de CH2Cl2 (2011-2019) ont été estimées à l'aide du modèle AGAGE à 12 boîtes23,24, mettant à jour les valeurs précédemment publiées jusqu'en 20161. En bref, le modèle à 12 boîtes divise l'atmosphère en trois niveaux verticaux, délimités à la surface, 500 hPa et 200 hPa. Chaque niveau comprend quatre bandes de latitude séparées à 30° N, l'équateur et 30° S. La durée de vie du CH2Cl2 dans le modèle à 12 boîtes, déterminée principalement par la réaction avec un champ OH se répétant annuellement23 et les coefficients de vitesse63, était de 6 mois. Données mensuelles de mesure de base de cinq sites de mesure de fond AGAGE22, à savoir Mace Head, Irlande (53,3° N, 9,9° O), Trinidad Head, Californie, États-Unis (41,1° N, 124,2° O), Ragged Point, Barbade (13,2° N , 59,4° O), Cape Matatula, Samoa américaines (14,2° S 170,7° W) et Cape Grim, Tasmanie, Australie (40,7° S, 144,7° E), ont été simulées et les émissions ont été déduites à l'aide d'une méthode bayésienne dans laquelle les émissions taux de croissance a été contraint a priori64. Cette contrainte a été choisie comme étant très faible, de sorte que la variation a priori des émissions d'une année sur l'autre a été supposée égale à zéro plus ou moins 20 % des émissions mondiales estimées par Xiao et al.65. Les incertitudes systématiques, y compris l'erreur due à la durée de vie (20 %), au transport (1 %) et à l'incertitude d'étalonnage (3 %), sont incluses dans l'estimation des émissions64 (bien que la différence entre les échelles d'étalonnage AGAGE et NOAA d'environ 10 % soit substantiellement supérieure à 3 %, mais les raisons de cette différence ne sont pas connues).

L'impact de l'augmentation du CH2Cl2 sur la récupération globale de l'ozone a déjà été étudié par Hossaini et al.6. Dans cette étude, trois scénarios de sensibilité ont été envisagés afin d'explorer un retard possible de la récupération du trou d'ozone antarctique aux niveaux d'avant les années 1980 causé par le CH2Cl2 : dans le scénario 1, les futures fractions molaires de CH2Cl2 de surface augmenteraient au taux moyen observé en 2004 –2014, provoquant un retard de 17 à 30 ans dans la date de retour du trou d'ozone dans l'Antarctique ; dans le scénario 2, un scénario de croissance extrême, la future fraction molaire de CH2Cl2 de surface continuerait d'augmenter au taux moyen de 2012-2014, auquel cas le trou d'ozone antarctique ne reviendrait pas au niveau d'avant les années 1980 d'ici la fin de ce siècle ; dans le scénario 3, les fractions molaires de surface de CH2Cl2 resteraient constantes au niveau de 2016, induisant un retard d'environ 5 ans.

Dans notre étude, deux scénarios sont discutés sur la base de deux des scénarios de Hossaini et al.6. Dans le premier scénario, les futures fractions molaires mondiales de CH2Cl2 continueront d'augmenter au taux moyen actuel observé au cours de la période d'étude (2011-2019), qui est un scénario de « forte croissance ». Ce scénario est approximativement le même qu'un scénario dans lequel les futures émissions mondiales de CH2Cl2 continuent d'augmenter au taux moyen actuel observé au cours de la période d'étude (les émissions futures augmenteront de manière linéaire au taux actuel, si elles sont estimées par un modèle à une boîte66). Le taux de croissance moyen des fractions molaires de CH2Cl2 dans l'hémisphère 30–90°N au cours de la période 2011–2019 dérivé de cette étude (voir la section Estimation des émissions mondiales ci-dessus) est de 2,63 (2,25–3,01) ppt an−1, similaire au taux de croissance dans le scénario 1 de Hossaini et al.6, qui est de 2,85 ppt an−1 (30–60°N). Ce scénario indique que nous suivons actuellement le scénario 1 de Hossaini et al.6, et si cela continue à l'avenir, un retard de 17 à 30 ans dans la récupération du trou d'ozone dans l'Antarctique pourrait se produire.

Dans un deuxième scénario, les futures fractions molaires mondiales de CH2Cl2 resteront aux valeurs de 2019, ce qui est un scénario "modéré". Compte tenu de la courte durée de vie du CH2Cl2, des fractions molaires moyennes mondiales constantes sur des échelles de temps d'environ 1 an ou plus impliquent des émissions constantes, avec une très bonne approximation. L'augmentation des émissions mondiales et des émissions de la Chine, la source prédominante actuellement observée, semble avoir ralenti ces dernières années (voir Résultats et Fig. 2a). Par conséquent, ce scénario « modéré » résulterait de la poursuite du plateau des émissions dans le futur. Fortuitement pour notre calcul, la fraction molaire moyenne mondiale de 2019 du réseau AGAGE est très similaire à la valeur de 2016 du réseau NOAA utilisée pour construire les scénarios de Hossaini et al.6. En effet, les différences de calibrage entre les réseaux compensent la croissance durant cette période1. Par conséquent, nous pouvons supposer que notre scénario "modéré" est approximativement le même que le scénario 3 de Hossaini et al.6. Dans ce cas, le délai estimé pour la récupération du trou d'ozone en Antarctique est d'environ 5 ans.

Les données de mesure du CH2Cl2 des sites AGAGE sont accessibles à l'adresse http://agage.mit.edu. Les données de mesure pour le ballon et les sites in situ de CMA, et les données d'inventaire utilisées dans l'analyse ascendante sont fournies dans les informations supplémentaires. L'utilisation des données de mesure CMA dans des publications, des rapports ou des présentations nécessite que les utilisateurs contactent d'abord BY ([email protected]) pour discuter de vos intérêts.

La licence d'utilisation de NAME est disponible sur demande auprès du Met Office du Royaume-Uni ou sur demande auprès de l'AJM ([email protected]). Le code pour l'inversion bayésienne hiérarchique régionale et toutes les entrées et sorties sont disponibles sur demande auprès de MA ([email protected]) et MR ([email protected]). Le code du modèle AGAGE 12 boîtes est disponible sur demande auprès de MR ([email protected]).

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Ce travail a été soutenu par le National Key Research and Development Program of China (Grant No. 2019YFC0214500). Nous sommes reconnaissants envers le personnel des stations qui a pris en charge les mesures in situ et l'échantillonnage quotidien ou hebdomadaire des bidons à SDZ, WLG, LAN, LFS, XGL, JGJ, XGF, AKD, JSA. Ce travail a bénéficié de l'expertise technique et de l'assistance du réseau AGAGE (Advanced Global Atmospheric Gases Experiment) incluant la technologie du système Medusa GC/MS, les étalonnages des mesures de CH2Cl2 et l'exploitation du réseau, ainsi que le Dr Martin Vollmer des Laboratoires Fédéraux Suisses. pour la science et la technologie des matériaux. Nous reconnaissons le soutien des membres du groupe de recherche sur la chimie atmosphérique de l'Université de Bristol. Les mesures aux stations Mace Head, Trinidad Head, Ragged Point, Cape Matatula et Cape Grim AGAGE sont prises en charge par la National Aeronautics and Space Administration (NASA) (subventions NNX-16AC98G au MIT, et NNX16AC97G et NNX16AC96G au SIO). Le soutien provient également du Département britannique des affaires, de l'énergie et de la stratégie industrielle (BEIS, contrat 1537/06/2018 à l'Université de Bristol) pour Mace Head, la National Oceanic and Atmospheric Administration (NOAA, contrat RA-133-R15-CN -0008 et 1305M319CNRMJ0028 à l'Université de Bristol) pour Ragged Point, et l'Organisation de Recherche Scientifique et Industrielle du Commonwealth (CSIRO) et le Bureau of Meteorology (Australie) pour Cape Grim. RH est soutenu par une bourse de recherche indépendante du NERC (NE/N014375/1) et le projet NERC ISHOC (NE/R004927/1). LMW et MR ont reçu un financement des subventions NERC NE/M014851/1, NE/N016548/1 et NE/S004211/1, et LMW a reçu un financement du programme de recherche et d'innovation Horizon 2020 de l'Union européenne dans le cadre de la convention de subvention Marie Skłodowska-Curie n° 101030750 ALG a été soutenu par la bourse de recherche indépendante du UK Natural Environment Research Council (NERC) (NE/L010992/1).

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Bo Yao

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BY et LC ont fourni les données de mesure des neuf sites CMA. PBK, JM, S.O'D., RGP, RFW et DY ont fourni des mesures provenant de cinq sites de fond AGAGE. RH et TC ont fourni des valeurs de conditions aux limites a priori et ont contribué à la discussion sur l'impact sur l'ozone stratosphérique. MA a effectué la modélisation inverse et interprété les résultats avec le soutien de LMW, DS, MR et ALGMR a fourni les estimations des émissions mondiales à partir du modèle AGAGE à 12 boîtes. AJM a contribué à une partie de la modélisation NAME. MA a dirigé la rédaction du manuscrit, avec des contributions de JH, BY, MR, LMW, DS, JM, RGP, RFW et de tous les autres auteurs.

Correspondance avec Jianxin Hu, Bo Yao ou Matthew Rigby.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

Nature Communications remercie Qing Li, Sophie Godin-Beekmann et les autres examinateurs anonymes pour leur contribution à l'examen par les pairs de ce travail. Les rapports des pairs examinateurs sont disponibles.

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An, M., Western, LM, Say, D. et al. Augmentation rapide des émissions de dichlorométhane en provenance de Chine déduite des observations atmosphériques. Nat Commun 12, 7279 (2021). https://doi.org/10.1038/s41467-021-27592-y

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Reçu : 11 juin 2021

Accepté : 30 novembre 2021

Publié: 14 décembre 2021

DOI : https://doi.org/10.1038/s41467-021-27592-y

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