banner
Centre d'Information
Équipé d'équipements haut de gamme

Dégradation photocatalytique efficace des polluants organiques sur des nanoparticules de TiO2 modifiées avec de l'azote et du MoS2 sous irradiation à la lumière visible

May 12, 2023

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 8845 (2023) Citer cet article

277 accès

Détails des métriques

Étudier l'utilisation de la lumière visible pour améliorer la dégradation photocatalytique des polluants organiques dans les eaux usées. Nanocomposites de titane et de sulfure de molybdène dopés à l'azote (NC NTM) avec différents rapports pondéraux de MoS2 (1, 2 et 3 % en poids) synthétisés par une méthode à l'état solide appliquée à la photodégradation du bleu de méthylène (MB) sous irradiation à la lumière visible. Les composites NTM synthétisés ont été caractérisés par spectroscopie SEM, TEM, XRD, FT-IR, UV-Vis, DRS et PL. Les résultats ont montré une activité accrue des nanocristaux hybrides NTM dans l'oxydation du MB dans l'eau sous irradiation à la lumière visible par rapport au TiO2 pur. Les performances photocatalytiques des échantillons de NTM ont augmenté avec la teneur en MoS2. Les résultats montrent que l'efficacité de photodégradation du composé TiO2 est passée de 13 à 82% en présence de N-TiO2 et à 99% en présence de MoS2 contenant N-TiO2, soit 7,61 fois supérieure à celle de TiO2. Les résultats de la caractérisation optique montrent une meilleure absorption des nanocomposites dans la région visible avec de longues durées de vie entre e/h+ à un rapport N-TiO2/MoS2 (NTM2) optimal. Des expériences réutilisables ont indiqué que les photocatalyseurs NTM NC préparés étaient stables pendant la photodégradation MB et avaient des applications pratiques pour l'assainissement de l'environnement.

Les industries du textile, du papier, des cosmétiques, de la pharmacie et de l'alimentation font toutes un usage intensif des colorants colorés 1,2,3. En raison de causes précises, l'eau contaminée par les colorants, en particulier de l'industrie textile, est difficile à nettoyer. La plupart de ces colorants colorés sont d'origine synthétique et sont généralement constitués d'anneaux aromatiques dans leur structure moléculaire, inertes et non biodégradables lorsqu'ils sont rejetés dans les eaux usées sans traitement approprié4,5. Par conséquent, l'élimination de ces colorants de l'eau polluée est très urgente en termes de protection de la santé humaine et des ressources environnementales 6. Le bleu de méthylène (MB), le colorant de base le plus couramment utilisé, aurait de multiples utilisations dans l'industrie de l'impression et de la teinture 7. Selon un rapport, l'industrie textile représente environ 67 % du marché et/ou de la consommation de colorants, avec 120 mètres cubes d'eaux usées industrielles rejetées pour chaque tonne de fibre produite. Malgré l'importance du MB dans de nombreuses industries, sa présence dans l'environnement et la santé humaine peut être compromise si elle n'est pas gérée efficacement. Dans lequel le MB est cancérigène et ne se dégrade pas en raison de la stabilité caractéristique des cycles aromatiques dans la structure moléculaire du MB. Les techniques biologiques, chimiques et physiques traditionnelles telles que l'adsorption et la précipitation chimique sont reconnues pour le traitement des eaux usées de teinture. Ces méthodes sont coûteuses, forment des boues ou génèrent des polluants secondaires, comme l'adsorption de colorant sur charbon actif, où le polluant ne passe que de la phase liquide à la phase solide, provoquant une pollution. infection secondaire. En conséquence, la décomposition des colorants en composés non toxiques est essentielle et recommandée 8,9,10,11. Les procédés d'oxydation avancés (AOP) font actuellement l'objet d'une grande attention dans le domaine du traitement de l'eau 12. Pour prolonger la durée de vie des paires électron-trou photogénérées, des photocatalyseurs hybrides composés d'hétérojonctions semiconductrices14,15. Les semi-conducteurs ont été utilisés dans les AOP pour dégrader photocatalytiquement les contaminants organiques, en particulier ceux qui ont la capacité d'absorber la lumière visible, en raison de leurs bandes interdites 13,14,15,16,17,18. Parmi les semi-conducteurs photocatalytiques, le dioxyde de titane (TiO2) a suscité un grand intérêt en raison de sa capacité à décomposer facilement les polluants organiques, sa forte capacité oxydante, sa faible toxicité, sa stabilité chimique, son faible coût et sa disponibilité19,20. Les performances photocatalytiques de TiO2 sont principalement déterminées par la durée de vie des paires électron-trou photogénérées, mais le taux de recombinaison rapide des paires électron-trou dans TiO2 limite son application en photocatalyse21. À cet égard, de nombreux efforts ont été faits pour réduire la bande interdite et améliorer son activité photocatalytique 24,25. Un matériau reconnu pour étendre la plage de photoréponse à la lumière visible consiste à doper le TiO2 avec un dopant non métallique, l'azote 26,27. La combinaison de TiO2 et d'azote à différents niveaux d'énergie améliore l'efficacité de la séparation électron-trou et améliore l'efficacité de la réaction du photocatalyseur. De plus, en combinant TiO2 avec d'autres semi-conducteurs à bande interdite tels que MoS2, il est possible de créer des photocatalyseurs hétérogènes. Le MoS2 est un matériau non toxique, hautement stable, fortement oxydant et relativement peu coûteux. En raison de sa grande surface, le MoS2 peut agir comme un excellent catalyseur pour le N-TiO228,29. MoS2 présente une bande passante accordable dépendant de la couche, une bande passante indirecte de 1,2 eV, une bande passante directe de 1,9 eV et une activité catalytique théorique élevée 30,31. En raison de leur bande interdite, les semi-conducteurs ont été utilisés dans les AOP pour dégrader photocatalytiquement les polluants organiques, en particulier ceux qui ont la capacité d'absorber la lumière visible. La combinaison de N-TiO2 et MoS2 à différents niveaux d'énergie améliore l'efficacité de la séparation électron-trou et améliore l'efficacité de la réaction photocatalytique 32,33. nouvel hétéro-nanocomposite de N-TiO2/MoS2 (NTM) en tant que photocatalyseur utilisant une méthode à l'état solide avec une synthèse à basse température, une rentabilité et un contrôle facile de la cinétique de réaction par rapport à d'autres méthodes. De plus, les propriétés physicochimiques des échantillons obtenus ont été largement étudiées pour découvrir l'excellente activité photocatalytique pour la décomposition du MB sous un rayonnement de lumière visible par rapport au TiO2 pur. Le NTM synthétisé s'est avéré être un photocatalyseur efficace pour des applications dans la protection de l'environnement.

Les produits chimiques utilisés dans ce travail étaient : l'isopropoxyde de titane (IV) (TIPO) [Ti (OCH (CH3) 2) 4], le molybdate de sodium (Na2MoO4), l'éthylène glycol et la thiourée avec une pureté (99,95 %) provenant d'une société pétrochimique, en Égypte. NaOH, NH4OH, éthanol et acide nitrique (HNO3) avec une pureté (90–99%) et un colorant bleu de méthylène ont été achetés auprès de Merck KGaA (Darmstadt, Allemagne). Toutes les solutions ont été préparées avec de l'eau fraîchement déminéralisée. Et les composés achetés ont été utilisés tels que reçus, sans autre purification.

Les NP de TiO2 ont été synthétisées à l'aide de la méthode sol-gel 14. Dans une synthèse typique, une quantité appropriée de précurseur d'isopropoxyde de Ti mélangé à du dis-H2O a été dissoute dans 87,5 ml d'éthanol, puis agitée pendant 4 h à température ambiante, lavée plusieurs fois avec de l'eau déminéralisée et de l'éthanol, puis séchée au four à 90 °C pendant la nuit. Enfin, la poudre résultante a été calcinée à 500 °C dans un four à moufle pendant 1 h à l'air pour extraire les NP de TiO2.

La méthode sol gel34 a été utilisée pour synthétiser le nanocomposite N&TiO2 (NT). Tout d'abord, 10 ml de TIPO ont été ajoutés à 40 ml d'éthanol et agités vigoureusement à température ambiante pendant 30 min (solution A). Deuxièmement, (solution B) contient 10 ml d'éthanol, 10 ml de solution NH4OH (28 % en poids) et 2 ml de HNO3. Ensuite, la solution A a été ajoutée à la solution B avec une addition solwley sous agitation vigoureuse. Le sol semi-transparent jaune obtenu a été créé après 2 h d'agitation continue, puis vieilli pendant 6 h à température ambiante dans l'air pour former un gel homogène, qui a été séché pendant 36 h dans un four électrique à 80 °C. Enfin, le gel sec a été broyé en poudres et calciné à 400 ° C pendant 4 ha dans un four réglé à l'air avec une vitesse de chauffage de 3 ° C min-1 pour donner un nanocomposite NT.

Les nanoparticules de MoS2 (M) ont été synthétisées par une réaction solvothermique35. Dans ce processus, du Na2MoO4 (3 mmol, 0,726 g) et de l'éthylène glycol (40 ml) ont été dissous dans 50 ml d'eau déionisée, puis ajoutés de la thiourée (15 mmol, 1,1418 g). La solution mélangée a été soniquée pendant 30 min à température ambiante, transférée dans un autoclave en acier inoxydable doublé de téflon et maintenue à 180 ° C pendant 12 h. Après refroidissement à température ambiante, les produits ont été séparés par centrifugation, lavés trois fois avec de l'éthanol absolu et de l'eau déminéralisée, puis séchés à 70°C pendant 12 h. Enfin, la poudre noire a été obtenue.

Des nanocomposites TiO2/MoS2 dopés N (NTM) ont été synthétisés par une méthode à l'état solide. Le composite N-TiO2/MoS2 a été préparé en utilisant différents rapports pondéraux de NT:M (1:1, 1:2 et 1:3% en poids) marqués NTM1, NTM2 et NTM3, puis broyés ensemble, soniqués à l'aide d'un sonicateur prope pendant 15 min et lavés plusieurs fois puis séchés à l'air.

La morphologie des matériaux préparés a été étudiée au microscope électronique à transmission (TEM) modèle JEM-2100, JEOL, Japon et au microscope électronique à balayage (SEM) (JEOL). La phase des échantillons préparés a été examinée par diffraction des rayons X (XRD) à l'aide d'un diffractomètre (Panalytical XPERT PRO MPD). Le rayonnement CuKa (λ = 1,5418 Å) a été utilisé à 40 kV et 40 mA. Les groupes fonctionnels ont été identifiés à l'aide d'un modèle de spectromètre infrarouge à transformée de Fourier (FT-IR) Spectrum One (Perkin Elmer, États-Unis) dans la plage de nombres d'onde de 400 à 4 000 cm-1. La réflectance optique a été enregistrée à l'aide d'un spectromètre UV-Vis (Perkin Elmer Lambda 1050). Les spectres de photoluminescence ont été enregistrés par un spectrophotomètre à fluorescence Cary Eclipse.

L'activité de dégradation photocatalytique a été étudiée en utilisant un photoréacteur avec une lampe halogène de 400 W comme source de lumière. La distance entre la lampe halogène et la solution de colorant est de 10 cm. Ensuite, 0,025 g d'hétéro-photocatalyseur ont été ajoutés à 50 ml d'une solution de colorant MB à 50 ppm et pour atteindre l'équilibre d'adsorption-désorption, la solution a été agitée dans l'obscurité pendant 30 min. La réaction de photodégradation a été initiée pendant 150 min, et 5 mL de la suspension ont été recueillis sur une période de 15 min. La suspension obtenue a été analysée par spectrophotomètre UV-vis à la longueur d'onde d'absorption maximale de la solution MB à 664 nm.

La figure 1 illustre les images SEM de nanocomposites purs de TiO2, NT et NTM2. La figure 1a montre l'image SEM de TiO2 pur avec des particules sphériques interconnectées et une structure semblable à une éponge. De plus, la morphologie de NT est apparue sous forme de particules sphériques et présentait les structures poreuses Fig. 1b. Apparemment, la morphologie de NTM2 est illustrée à la Fig. 1c. MoS2 est apparu lorsque la forme des fleurs se développe uniformément à la surface des sphères de N-TiO2. Les images TEM des nanocomposites purs de TiO2, NT et NTM2 montrent une forme sphérique avec différentes tailles de grains. La figure 1d montre la micrographie TEM du TiO2 montrant que la taille nominale des nanoparticules de TiO2 est d'environ 9 nm et que les nanoparticules semblaient être relativement homogènes et uniformes bien qu'elles soient assez regroupées. Alors que la forme du TiO2 dopé à l'azote est plus anguleuse et légèrement plus longue que celle du TiO2 non dopé avec une taille de grain d'environ 10 nm illustrée à la Fig. 1e. Dans le cas de NTM2, les flocons de MoS2 apparaissent empilés sur leur surface avec de l'oxyde de titane sur la figure 1f. Les diagrammes de diffraction électronique de zone sélectionnés (SAED) de T, NT et MTN2 respectivement sur la figure 1g – i montrent qu'ils représentent la nature polycristalline des échantillons.

Images SEM (a–c), images TEM (d–f) du TiO2 pur, NT et NTM2 et leurs modèles SAED (g–j) respectivement.

Les structures cristallines de TiO2 pur synthétisé, NT, NTM ont été analysées via des modèles XRD comme indiqué sur la figure 2. L'anatase (A) et le rutile (R) sont les deux principales formes cristallines de TiO2 couramment observées et généralement observées36. Le diagramme XRD de TiO2 pur montre les pics de diffraction à 2Ѳ = 20,87°, 26,65°, 36,08°, 42,13°, 50,13° et 59,96° qui peuvent être respectivement adaptés aux plans de (101), (110), (004), (111), (211) et (002), ce qui est en bon accord avec la phase anatase (JCPDS 21-1272)37. Le spectre XRD de NT a montré que le dopage à l'azote limitait la conversion de l'anatase en brookite. A également détecté un pic dans le plan de réseau (1 0 1) du déplacement du TiO2 anatase vers des angles plus élevés. Ceci est attribué à la contrainte de compression causée par la différence des propriétés de liaison de N et O38. La large diffraction est attribuée à la diminution de la réduction de la taille des grains avec la destruction de la structure cristalline39. Spectres DRX des composites (NTM1, NTM2 et NTM3) à faible et forte dispersion de MoS2 ; par conséquent, aucun pic de diffraction MoS2 n'est observé dans les spectres des composites NTM 38. De plus, par rapport aux composites, MoS2 déplace les pics du plan de réseau (1 0 1) de l'anatase TiO2 vers des angles plus élevés, et l'intensité du pic diminue avec l'augmentation du rapport MoS2. Cela est dû au grand élargissement du pic, le pic est devenu plus faible et l'affinité pour les structures amorphes a été augmentée par l'ajout de MoS2 40. Cela indique que MoS2 est présent dans le composite NTM (NTM1, NTM2 et NTM3).

Modèle XRD des nanocomposites T, N, NTM1, NTM2 et NTM3.

La figure 3 affiche les spectres FT-IR de tous les échantillons étudiés, montrant de fortes bandes d'absorption dans la gamme 400–700 cm−141. Cette bande est attribuée à la vibration d'étirement de la liaison Ti-O-Ti. Ceci est lié à la formation de TiO2 et au décalage observé dans les spectres composites, indiquant que le dopant est incorporé dans le réseau de TiO2. Le pic vers 1600 cm−1 est attribué aux aromatiques.

Spectres FT-IR des nanocomposites T, TN, M, NTM1, NTM2 et NTM3.

La liaison C–C et le pic autour de 3400 cm−1 correspondent à la vibration d'étirement de la liaison OH. Une autre bande de vibration allant de 1622 à 1796 cm−1 correspondant au mode de flexion O–H a également été observée. Cela peut être attribué à la présence de molécules H2O adsorbées sur TiO2 42. Le spectre FT-IR de NT montre plusieurs pics d'absorbance par rapport au TiO2 pur 43. Pour le spectre MoS2, les bandes à 608 cm-1 et 1058 cm-1 représentent les pics caractéristiques de MoS2. Ces pics caractéristiques de MoS2 sont décalés vers le bleu pour les NC NTM. Par conséquent, les résultats FT-IR indiquent la synthèse réussie de TiO2, MoS2 et NTMs NCs 44.

Il existe plusieurs mécanismes qui contrôlent l'activité photocatalytique : la génération de paires électron/trou, l'absorption de la lumière, le transfert de charge/porteur et l'utilisation des porteurs. L'optimisation de l'activité photocatalytique dépend de l'efficacité des produits et du transfert des couples e-/h+, qui dépend de la bande interdite d'énergie (Eg) du photocatalyseur. La valeur de la bande interdite d'énergie (Eg) des échantillons a été déterminée à l'aide des équations suivantes : 45, 46 :

où α est le coefficient d'absorption, \(v\) est la fréquence de la lumière et n est la constante de proportionnalité. La valeur n est déterminée par la transition du semi-conducteur, c'est-à-dire la transition directe comme dans le nanocomposite préparé (n = 1). Les spectres de réflexion diffuse (DRS) des naocomposites T, NT, M et NTM ont été examinés dans la plage de 200 à 800 nm, comme le montre la figure 4. Le purTiO2 NP a un bord de bande d'absorption plus élevé à environ 422 nm par rapport au NT affiché relativement raide dans le bord de la bande d'absorption d'environ 391 nm. En présence de MoS2, la bande interdite des nanocomposites MTN1, MTN2 et MTN3 s'est déplacée vers le bord d'absorption du décalage vers le bleu autour de 365 nm par rapport au TiO2 pur. L'ajout de MoS2 au réseau cristallin de TiO2 a considérablement augmenté la quantité de lumière visible qui a été absorbée en raison de l'effet de confinement quantique dans MoS2 avec une faible énergie de bande interdite (1,23 eV) qui correspond au bord d'absorption à grande longueur d'onde (λ = 1040 nm)47. En conséquence, le bord d'absorption des composites atteint une région visible. Le tableau 1 montre que les valeurs des bandes interdites optiques des échantillons ont été estimées à partir des tracés du pourcentage de réflexion en fonction de l'énergie (hʋ), il existe deux bandes interdites pour tous les échantillons. La bande interdite (Eg) des composites était comprise entre 1,5 et 2 eV et s'approchait de 3,2 eV pour l'échantillon T. Il a été démontré que la diminution de l'énergie de la bande interdite du composite améliore le processus photocatalytique en absorbant plus de photons et en augmentant la photosensibilité du photocatalyseur préparé à la lumière visible. La stabilité entre les paires e-/h+ s'est améliorée grâce à la conjugaison de deux bandes interdites 2,40.

Spectres de réflectance diffuse UV-Vis des nanocomposites T, NT, NTM1, NTM2 et NTM3 ; l'encart montre le T pur et le composite NTM2 optimal.

Les spectres de photoluminescence (PL) à température ambiante de tous les échantillons préparés sont illustrés à la Fig. 5. L'intensité PL dans les spectres d'émission de fluorescence d'un photocatalyseur semi-conducteur peut être utilisée pour caractériser la recombinaison d'électrons photogénérés et de trous photogénérés. Plus l'intensité PL des électrons photogénérés est faible, plus la séparation de la cavitation photogénérée est efficace. Les spectres PL de T et de leurs nanocomposites, qui se sont avérés similaires. Le pic à ~ 390 nm est cohérent avec l'émission d'anatase TiO2 et culmine autour de 406, 420, 445 et 480 nm pour NT, NTM1, NTM2 et NTM3 respectivement. Parmi tous les catalyseurs NTM, ils présentaient l'intensité PL la plus faible et une extinction de fluorescence évidente, indiquant que la recombinaison des électrons photogénérés (e−) et des trous (h+) est effectivement supprimée. Les résultats PL indiquent que la couche bidimensionnelle de MoS2 avec une structure π-conjuguée est un accepteur d'électrons efficace, et la séparation des paires e-/h+ sous irradiation de lumière visible est améliorée par la formation d'interactions fortes entre NT et MoS2 ont été montrées 48,49. Une forte extinction de l'intensité PL dans le nanocomposite NTM2, indiquant la recombinaison entre les photoélectrons générés et les trous, est réduite.

Spectres de photoluminescence des nanocomposites T, NT, NTM1, NTM2 et NTM3.

La performance photocatalytique déterminée par la dégradation des colorants MB sous la lumière visible induite par le TiO2 pur, le NT et leurs composites (MTN1, MTN2 et MTN3 NC) est illustrée à la Fig. 6a. On peut clairement voir que les matériaux composites NTM ont une dégradation de l'activité photocatalytique MB supérieure à celle du photocatalyseur TiO2. La figure 6 mesure la dégradation à des temps d'irradiation de 0, 30, 60, 90, 120 et 150 min. Avant la réaction photocatalytique, la solution de MB du photocatalyseur a été maintenue pendant 30 min dans l'obscurité pour atteindre l'équilibre d'adsorption/désorption. Cette équation donne l'efficacité de la dégradation du MB :

où C0 est la concentration initiale et C est la concentration résiduelle de MB après la réaction. L'efficacité de NTM2 a montré l'activité de dégradation photocatalytique la plus élevée pour le colorant MB, avec une valeur de 99 %, par rapport au TiO2 pur (13 %), NTM1 (84,8 %) et NTM3 (80,8 %). L'incorporation de MoS2 et de N dans le réseau de TiO2 en quantité appropriée a entraîné une réduction de l'énergie de la bande interdite et des propriétés PL suffisantes, et donc, la performance photocatalytique supérieure de l'échantillon NTM2 y est directement liée. Selon le modèle cinétique L – H, la cinétique de dégradation du MB par les nanocatalyseurs préparés a été évaluée. L'équation cinétique du pseudo-premier ordre peut être exprimée comme suit :

où ka est la constante de vitesse (min-1), C0 est la concentration initiale (mg L-1) et C est la concentration de réaction de la solution MB lorsque le temps d'irradiation est nul et t min. La figure 6b montre la relation entre ln (C0/C) et le temps. Les constantes de vitesse (Ka) pouvant être obtenues à partir de la relation linéaire entre elles sont améliorées dans l'ordre indiqué dans le tableau 1 : NTM2 > NTM3 > NTM1 > NT > T > MB. Le photocatalyseur NTM2 a la plus grande constante de vitesse (0,02178 min-1) par rapport au TiO2 (0,0009 min-1), ce qui est cohérent avec les résultats de dégradation photocatalytique, montrant que le catalyseur a de bonnes caractéristiques et une bonne activité de dégradation MB sous lumière visible. Par conséquent, les composites MTN préparés peuvent agir comme des photocatalyseurs efficaces pour dégrader les composés organiques avec une bonne stabilité. De plus, comme le montre le tableau 2, NTM2 avait l'activité photocatalytique la plus élevée sous lumière visible par rapport aux résultats des études précédentes.

( a ) Photodégradation et ( b ) constantes de vitesse apparente cinétique et incrustée pour la photodégradation de MB par les nanocomposites T, NT, NTM1, NTM2 et NTM3.

Les études de réutilisabilité ont été examinées par FT-IR après 150 min de photocatalyse, comme le montre la figure 7a, les pics correspondent parfaitement aux pics FT-IR de la catalyse avant la réaction de dégradation photocatalytique, il n'y a eu aucun changement dans la position du pic. Ces résultats montrent pourquoi, après de nombreuses réutilisations consécutives, le catalyseur préparé peut conserver son efficacité catalytique ainsi que sa stabilité. Le taux de dégradation du photocatalyseur optimisé NTM2 pour MB peut être recyclé comme le montre la figure 7b, et son activité de photodégradation diminue légèrement après six cycles d'utilisation, ce qui indique sa grande stabilité. La propriété de stabilité de NTM2 peut être attribuée à l'interaction entre NT et MoS2, qui peut immobiliser les sites actifs des nanoparticules de NT dans la photocatalyse 48. En plus d'étudier les rôles des radicaux libres comme le montre la Fig. 7c. Nous avons appliqué des agents de piégeage des radicaux libres : alcool tert-butylique (TBA), p-benzoquinone (BQ) et acide éthylène diamine tétraacétique disodique (Na2-EDTA) pour piéger les radicaux hydroxyle, les radicaux superoxyde et les trous, respectivement présents sur la figure 7c. L'efficacité d'élimination du MB a changé en fonction des agents sacrificiels et l'efficacité d'élimination a diminué à 45% en présence de (5 mM) TBA car les radicaux hydroxyles ont joué un rôle important dans la photodégradation du MB.

(a) spectres FT-IR et ; (b) réutilisabilité de MTN2 après dégradation photocatalytique pour MB ; (c) l'influence de différents piégeurs sur l'efficacité de la photodégradation du MB.

La figure 8 illustre le mécanisme de dégradation basé sur tous les résultats précédents et la bande d'énergie de la présente structure des NTM. Lorsque N-TiO2 et MoS2 sont couplés ensemble, les photons peuvent être absorbés à la surface du photocatalyseur, entraînant la formation de paires électron/trou. Les électrons de la bande de conduction (CB) de N-TiO2 se déplaceront vers la bande de MoS2, tandis que les trous de la bande de valence (VB) de N-TiO2 y resteront. La possibilité de recombinaison électron/trou est réduite par cette procédure. En conséquence, par rapport au NT, le composite NTM a présenté une activité photocatalytique améliorée. Le OH- dans la solution aqueuse est ensuite absorbé à travers le trou dans la bande de valence pour donner un OH hautement réactif. Radical. Enfin, ces radicaux actifs •O2, h+ et •OH interagissent avec les molécules de MB adsorbées à la surface des molécules de photocatalyseur des NTM NC et se dégradent en CO2 et H2O respectueux de l'environnement. En conséquence, l'augmentation de l'activité de photodégradation de la lumière visible des NTM pourrait être due à la formation d'une hétérostructure entre MoS2 et NT, qui a un effet synergique sur l'augmentation de l'adsorption de MB sur le catalyseur de surface, améliorant l'absorption de la lumière visible, améliorant l'absorption de la lumière visible et transportant et séparant efficacement les charges. Ainsi, le mécanisme des photocatalyseurs NTM après irradiation sous lumière visible résumé par des équations (Eqs. 4–10) et illustré dans le graphique schématique de la Fig. 8 comme suit :

Schéma de principe du mécanisme de photocatalyse du MB par les NC NTM sous irradiation de lumière visible.

En résumé, pour une dégradation plus efficace du MB à partir des eaux usées, un nanocomposite de sulfure de titane-molybdène (NTM) dopé à l'azote a été utilisé pour photodégrader le MB sous irradiation à la lumière visible. L'activité photocatalytique des NC NTM a été étudiée par la dégradation du colorant bleu de méthylène sous irradiation à la lumière visible. On observe que le photocatalyseur NTM2 a une absorption de la lumière visible plus forte et sept fois supérieure à celle du TiO2 pur. La formation d'hétérostructure entre MoS2 et NT, possédant les effets synergiques d'une adsorption améliorée de MB sur la surface du catalyseur, d'une meilleure absorption de la lumière visible, d'un transport et d'une séparation de charge efficaces, qui est hautement responsable de l'activité de photodégradation améliorée de MB sur le catalyseur NTM sous irradiation de lumière visible. Les expériences de réutilisation montrent une très grande stabilité des MNT. Par conséquent, le catalyseur préparé est un excellent candidat pour la photocatalyse efficace des polluants toxiques en solution aqueuse.

Toutes les données sous-jacentes aux résultats sont disponibles dans le cadre de l'article et aucune date source supplémentaire n'est requise.

Elshypany, R. et al. Élaboration d'un nanocomposite Fe3O4/ZnO à activité photocatalytique hautement performante pour la dégradation du bleu de méthylène sous irradiation à la lumière visible. Environ. Technol. Innov. 23, 101710 (2021).

Article CAS Google Scholar

Elshypany, R. et al. Croissance magnétique de nanoparticules de cristaux de ZnO sur de l'oxyde de graphène réduit pour des performances photocatalytiques améliorées sous irradiation à la lumière visible. Molécules 26, 2269 (2021).

Article CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Helmy, ET, El Nemr, A., Mousa, M., Arafa, E. & Eldafrawy, S. Dégradation photocatalytique des polluants de colorants organiques dans les eaux usées textiles industrielles en utilisant du TiO2 synthétisé, du TiO2 dopé au C, du TiO2 dopé au S et des nanoparticules de TiO2 co-dopées au C, S. J. Eau Environ. Nanotechnologie. 3, 116-127 (2018).

CAS Google Scholar

Sanakousar, F., Vidyasagar, C., Jiménez-Pérez, V. & Prakash, K. Progrès récents sur les nanostructures de ZnO dopées métalliques et non métalliques à lumière visible pour la dégradation photocatalytique des polluants organiques. Mater. Sci. Semicond. Processus. 140, 106390 (2022).

Article CAS Google Scholar

Giahi, M. et al. Préparation de nanoparticules de TiO2 dopées au Mg pour la dégradation photocatalytique de certains polluants organiques. Étalon. Univ. Babes-Bolyai Chem. 64, 7-18 (2019).

CAS Google Scholar

Zamri, MSFA & Sapawe, N. Étude cinétique sur la dégradation photocatalytique du phénol à l'aide de nanoparticules de TiO2 électrosynthétisées vertes. Mater. Aujourd'hui : Proc. 19, 1261-1266 (2019).

CAS Google Scholar

Elaouni, A. et al. Matériaux de charpente organique métallique ZIF-8 en tant que superbe plate-forme pour l'élimination et la dégradation photocatalytique des polluants organiques : une revue. RSC Adv. 12, 31801–31817 (2022).

Article ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Lei, C. et al. Dégradation bio-photoélectrochimique et processus de photocatalyse par la fabrication de nanocomposites à hétérojonction oxyde de cuivre/sulfure de zinc cadmium : mécanisme, communauté microbienne et analyse antifongique. Chimiosphère 308, 136375 (2022).

Article ADS CAS PubMed Google Scholar

Liu, Z. et al. Haute efficacité des nanoparticules Cu2MoO4 décorées Ag0 pour l'activation photocatalytique hétérogène, le système bactéricide et la détection du glucose à partir d'un échantillon de sang. J. Photochem. Photobiol. B 236, 112571 (2022).

Article CAS PubMed Google Scholar

Hu, B. et al. Fabrication de nouvelles nanoparticules de ferrite de Cu dopées Ti-Sn rationnelles pour une réaction de photocatalyse robuste, l'imagerie par résonance magnétique et la thérapie chimio-magnéto-photo-thermique. Le surf. Interfaces 33, 102226 (2022).

Article CAS Google Scholar

Lai, Y., Fakhri, A. & Janani, BJ Activités synergiques des nanostructures de sulfure d'argent-indium/sulfure de nickel-molybdène ancrées sur un minéral argileux pour des performances bactéricides axées sur la lumière et la détection de l'acide urique dans le sérum des patients souffrant de goutte. J. Photochem. Photobiol. B 234, 112526 (2022).

Article CAS PubMed Google Scholar

Gusain, R., Gupta, K., Joshi, P. & Khatri, OP Élimination par adsorption et dégradation photocatalytique des polluants organiques à l'aide d'oxydes métalliques et de leurs composites : une revue complète. Adv. Coll. Interface. Sci. 272, 102009 (2019).

Article CAS Google Scholar

Ayodele, BV, Alsaffar, MA, Mustapa, SI, Cheng, CK et Witoon, T. Modélisation de l'effet des paramètres de processus sur la dégradation photocatalytique des polluants organiques à l'aide de réseaux de neurones artificiels. Processus de sécurité. Environ. Prot. 145, 120-132 (2021).

Article CAS Google Scholar

Moubarak, MF, Selim, H. & Elshypany, R. Composite hybride noyau-coquille magnétique TiO2 @ CoFe3O4 vers la photodégradation par la lumière visible du colorant bleu de méthylène et l'adsorption des métaux lourds : étude isotherme et cinétique. J. Environ. Santé Sci. Ing. 20, 265-280 (2022).

Article CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Long, W. et al. Préparation, études photocatalytiques et antibactériennes de nouvelles nanoparticules de ferrite dopées : Caractérisation et évaluation des mécanismes. Colloïdes Surf. A 650, 129468 (2022).

Article CAS Google Scholar

Bahadoran, A. et al. Nanostructure de Sn3O4 dopée à l'Ag et immobilisée sur du polypyrrole hyperramifié pour un processus photocatalytique, antibactérien et de détection microbienne sensibilisé à la lumière visible. J. Photochem. Photobiol. B 228, 112393 (2022).

Article CAS PubMed Google Scholar

Yao, X. et al. Propriétés polyvalentes des nanocomposites d'oxyde de cuivre dimanganèse/sulfure de cadmium à schéma Z pour des applications photo- ou photoélectrocatalytiques, antibactériennes et un processus de détection de thiamine. J. Photochem. Photobiol. A 436, 114374 (2023).

Article CAS Google Scholar

Lin, H., Li, T., Janani, BJ & Fakhri, A. Fabrication d'une nanohétérojonction WO3 décorée de Cu2MoS4 incorporée dans du chitosan : efficacité photocatalytique robuste, performances antibactériennes et détection de bactéries par l'activité de la peroxydase. J. Photochem. Photobiol. B 226, 112354 (2022).

Article CAS PubMed Google Scholar

Negi, C. et al. Nanoparticules de dioxyde de titane dopées au carbone pour une activité photocatalytique induite par la lumière visible. Appl. Le surf. Sci. 554, 149553 (2021).

Article CAS Google Scholar

Mousa, SA, Shalan, AE, Hassan, H., Ebnawaled, A. & Khairy, S. Amélioration de la dégradation photocatalytique des nanoparticules de dioxyde de titane synthétisées par différents extraits de plantes pour le traitement des eaux usées. J. Mol. Structure. 1250, 131912 (2022).

Article CAS Google Scholar

Qi, K., Liu, S.-Y. & Qiu, M. Performances photocatalytiques des nanocristaux de TiO2 avec/sans défauts d'oxygène. Menton. J.Catal. 39, 867–875 (2018).

Article CAS Google Scholar

Wang, X. et al. Performances photocatalytiques hautement améliorées des nanofeuilles de TiO2 grâce à la construction d'une homojonction de points quantiques TiO2/TiO2. Appl. Le surf. Sci. 459, 9-15 (2018).

Article ADS CAS Google Scholar

Ouyang, W., Munoz-Batista, MJ, Kubacka, A., Luque, R. et Fernández-García, M. Amélioration des performances photocatalytiques de TiO2 dans l'évolution de H2 via le dépôt de co-catalyseur de Ru. Appl. Catal. B 238, 434–443 (2018).

Article CAS Google Scholar

Li, J., Wang, S., Du, Y. & Liao, W. Amélioration des performances photocatalytiques des nanofeuilles de TiO2@ C dérivées de Ti2CTx bidimensionnel. Céram. Int. 44, 7042–7046 (2018).

Article CAS Google Scholar

Kondamareddy, KK et al. Les ions dopants W6+ ultra-traces (parties par million de ppm) ont induit la transition anatase à rutile (ART) des nanoparticules de TiO2 anatase pure en phase pour une dégradation photocatalytique active à la lumière visible très efficace des polluants organiques. Appl. Le surf. Sci. 456, 676–693 (2018).

Article ADS CAS Google Scholar

Bao, R. et al. Effets des terres rares et de l'azote co-dopés sur les performances photocatalytiques du TiO2. Crist. Rés. Technol. 53, 1700138 (2018).

Article Google Scholar

Le, PH et al. Amélioration des performances photocatalytiques des réseaux de nanotubes de TiO2 dopés à l'azote à l'aide d'un simple processus de recuit. Micromachines 9, 618 (2018).

Article PubMed PubMed Central Google Scholar

Su, J. et al. Amélioration des performances photocatalytiques en lumière visible des hétérostructures à sphères creuses MoS2@TiO2 à quelques couches. Mater. Rés. Taureau. 130, 110936 (2020).

Article CAS Google Scholar

Dodoo-Arhin, D. et al. L'effet de la technique de synthèse du dioxyde de titane et sa dégradation photocatalytique des polluants organiques colorants. Hélium 4, e00681 (2018).

Article PubMed PubMed Central Google Scholar

Dong, Y. et al. Hétérojonctions hiérarchiques MoS2@ TiO2 pour des performances photocatalytiques améliorées et un dégagement électrocatalytique d'hydrogène. Chim. Un J. asiatique 13, 1609-1615 (2018).

Article CAS Google Scholar

Wang, C., Zhan, Y. & Wang, Z. Hétérostructures TiO2, MoS2 et TiO2/MoS2 à utiliser dans la dégradation des colorants organiques. Chim. Sélectionnez 3, 1713–1718 (2018).

CAS Google Scholar

Kumar, N., Bhadwal, AS, Mizaikoff, B., Singh, S. & Kranz, C. Détection électrochimique et performance photocatalytique du nanocomposite MoS2/TiO2 contre le contaminant pharmaceutique : Paracétamol. Sens. Bio-Sens. Rés. 24, 100288 (2019).

Article Google Scholar

Teng, W. et al. Synthèse du nanophotocatalyseur MoS2/TiO2 et de ses performances photocatalytiques améliorées pilotées par la lumière visible. J. Nanosci. Nanotechnologie. 19, 3519-3527 (2019).

Article CAS PubMed Google Scholar

Cheng, X., Yu, X., Xing, Z. & Yang, L. Synthèse et caractérisation du TiO2 dopé N et de son activité photocatalytique en lumière visible améliorée. Arabe. J. Chem. 9, S1706–S1711 (2016).

Article CAS Google Scholar

El Sharkawy, HM et al. Les points quantiques de carbone dopés au N améliorent les performances électrochimiques supercapacitives et la stabilité cyclique du MoS2. J. Stockage d'énergie 27, 101078 (2020).

Article Google Scholar

Anandgaonker, P., Kulkarni, G., Gaikwad, S. & Rajbhoj, A. Synthèse de nanoparticules de TiO2 par méthode électrochimique et leur application antibactérienne. Arabe. J. Chem. 12, 1815–1822 (2019).

Article CAS Google Scholar

Zhao, Y. et al. Synthèse et propriétés optiques des nanoparticules de TiO2. Mater. Lett. 61, 79-83 (2007).

Article CAS Google Scholar

Xiang, Q., Yu, J. & Jaroniec, M. Effet synergique du MoS2 et du graphène en tant que cocatalyseurs pour une activité de production de H2 photocatalytique améliorée des nanoparticules de TiO2. Confiture. Chim. Soc. 134, 6575–6578 (2012).

Article CAS Google Scholar

Marques, J., Gomes, TD, Forte, MA, Silva, RF & Tavares, CJ Une nouvelle voie pour la synthèse de nanoparticules de TiO2 dopées N hautement actives pour la photocatalyse à la lumière visible utilisant l'urée comme précurseur d'azote. Catal. Aujourd'hui 326, 36-45 (2019).

Article CAS Google Scholar

Tang, X., Wang, Z., Huang, W., Jing, Q. & Liu, N. Construction d'une hétérojonction TiO2/MoS2 dopée N avec effet synergique pour une activité de photodégradation visible améliorée. Mater. Rés. Taureau. 105, 126-132 (2018).

Article CAS Google Scholar

Khoshnevisan, B., Marami, MB & Farahmandjou, M. Étude du TiO2 anatase dopé au Fe3+ préparée par de nouveaux précurseurs sol-gel. Menton. Phys. Lett. 35, 027501 (2018).

Annonces d'article Google Scholar

Kalaivani, T. & Anilkumar, P. Rôle de la température sur la modification de phase des nanoparticules de TiO2 synthétisées par la méthode de précipitation. SILICIUM 10, 1679–1686 (2018).

Article CAS Google Scholar

Asif, M. et al. Effet de l'ajout d'urée sur l'enrichissement en phase anatase et le dopage à l'azote de TiO2 pour l'abattement photocatalytique du bleu de méthylène. Appl. Sci. 11, 8264 (2021).

Article CAS Google Scholar

Cerf-volant, SV et al. TiO2 nanostructuré sensibilisé avec des nanofleurs de MoS2 pour une meilleure efficacité de photodégradation vers le méthyl orange. ACS Oméga 6, 17071–17085 (2021).

Article CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Saravanan, R. et al. Synthèse mécanothermique d'Ag/TiO2 pour la dégradation photocatalytique du méthyl orange et la production d'hydrogène. Processus de sécurité. Environ. Prot. 120, 339–347 (2018).

Article CAS Google Scholar

Selim, H. et al. Activité photocatalytique supérieure du nanocomposite BaO@ Ag3PO4 pour la dégradation à double fonction du bleu de méthylène et de la production d'hydrogène sous irradiation à la lumière visible. Catalyseurs 13, 363 (2023).

Article CAS Google Scholar

Kam, K. & Parkinson, B. Spectroscopie détaillée de photocourant des dichalcogénures de métaux de transition du groupe semi-conducteur VIB. J.Phys. Chim. 86, 463–467 (1982).

Article CAS Google Scholar

Zhang, J. et al. Face cristalline régulant l'hétérostructure MoS2/TiO2 (001) pour une activité photocatalytique élevée. J. Alliage. Compd. 688, 840–848 (2016).

Article CAS Google Scholar

Tian, ​​G., Fu, H., Jing, L. & Tian, ​​C. Synthèse et activité photocatalytique de TiO2 nanocristallin stable avec une cristallinité élevée et une grande surface. J. Hazard. Mater. 161, 1122-1130 (2009).

Article CAS PubMed Google Scholar

Tacchini, I., Terrado, E., Anson, A. & Martínez, MT Préparation d'un composite à base de nanoparticules TiO2 – MoS2 par méthode solvothermique avec une photoactivité améliorée pour la dégradation des molécules organiques dans l'eau sous lumière UV. Micro Nano Lett. 6, 932–936 (2011).

Article CAS Google Scholar

Chahid, S., Alcantara, R. & de-los-Santos, DM Mélange MoS2/Tio2 : une stratégie de modification des nanoparticules de Tio2 pour améliorer l'activité photocatalytique sous la lumière visible. Courant. Environ. Géré. 6, 245-255 (2019).

Article CAS Google Scholar

Cui, Y., Zeng, Z., Zheng, J., Huang, Z. et Yang, J. Photodégradation efficace du phénol assistée par du persulfate sous irradiation à la lumière visible via un composite titane-carbone dopé à l'azote. Devant. Chim. Sci. Ing. 15, 1125-1133 (2021).

Article CAS Google Scholar

Han, C. et al. Synthèse in situ de nanofibres de TiO 2 dopées N graphitique-C 3 N 4 nanofeuillets hybrides pour une production et une dégradation photocatalytiques efficaces de H 2 . Nano Rés. 8, 1199-1209 (2015).

Article CAS Google Scholar

Télécharger les références

Financement en libre accès fourni par The Science, Technology & Innovation Funding Authority (STDF) en coopération avec The Egyptian Knowledge Bank (EKB). Cette recherche n'a reçu aucun financement externe.

Département d'analyse et d'évaluation, Institut égyptien de recherche sur le pétrole, Nasr City, 11727, Le Caire, Égypte

Heba M. El Sharkawy, Rania Elshypany & Hanaa Selim

Institut sanitaire et environnemental (SEI), Centre national de recherche sur le logement et la construction (HBRC), Gizeh, 1770, Égypte

Amira M. Shawky

Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar

Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar

Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar

Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar

HM, AM, RE et HS ont rédigé le texte principal du manuscrit et élaboré la méthodologie, tous les auteurs ont préparé une analyse formelle et des ressources et HS a rédigé, révisé et édité. Tous les auteurs ont examiné le manuscrit.

Correspondance à Hanaa Selim.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

Springer Nature reste neutre en ce qui concerne les revendications juridictionnelles dans les cartes publiées et les affiliations institutionnelles.

Libre accès Cet article est sous licence Creative Commons Attribution 4.0 International, qui autorise l'utilisation, le partage, l'adaptation, la distribution et la reproduction sur tout support ou format, à condition que vous accordiez le crédit approprié à l'auteur ou aux auteurs originaux et à la source, fournissez un lien vers la licence Creative Commons et indiquez si des modifications ont été apportées. Les images ou tout autre matériel de tiers dans cet article sont inclus dans la licence Creative Commons de l'article, sauf indication contraire dans une ligne de crédit au matériel. Si le matériel n'est pas inclus dans la licence Creative Commons de l'article et que votre utilisation prévue n'est pas autorisée par la réglementation légale ou dépasse l'utilisation autorisée, vous devrez obtenir l'autorisation directement du détenteur des droits d'auteur. Pour voir une copie de cette licence, visitez http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Réimpressions et autorisations

El Sharkawy, HM, Shawky, AM, Elshypany, R. et al. Dégradation photocatalytique efficace des polluants organiques sur des nanoparticules de TiO2 modifiées avec de l'azote et du MoS2 sous irradiation à la lumière visible. Sci Rep 13, 8845 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-35265-7

Télécharger la citation

Reçu : 15 mars 2023

Accepté : 15 mai 2023

Publié: 31 mai 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-35265-7

Toute personne avec qui vous partagez le lien suivant pourra lire ce contenu :

Désolé, aucun lien partageable n'est actuellement disponible pour cet article.

Fourni par l'initiative de partage de contenu Springer Nature SharedIt

En soumettant un commentaire, vous acceptez de respecter nos conditions d'utilisation et nos directives communautaires. Si vous trouvez quelque chose d'abusif ou qui ne respecte pas nos conditions ou directives, veuillez le signaler comme inapproprié.